La Valsainte est l'unique maison de l'Ordre Chartreux vivant encore en Suisse. La Valsainte a été fondée en 1295 par Girard I, seigneur de Corbières. Au Moyen-âge, le couvent jouissait des droits seigneuriaux de haute et basse justice sur tout le val de Charmey. La chartreuse fut détruite par un incendie en 1381.

Les bâtiments actuels datent pour l'essentiel du XVIIIe siècle et de la fin du XIXe siècle. Dans l'église, les modernisations entreprises en 1970 permirent la restauration d'une belle voûte de tuf datant du XIVe siècle. C'est le vestige le plus ancien du monastère.

Durant la dernière décennie du XIXe siècle, puis au début du XXe siècle, on y construisit deux nouvelles rangées de cellules afin d'accueillir les chartreux expulsés de France par les lois anticléricales. Le monastère bénéficia des vocations qui ne pouvaient être accueillies en France et plusieurs vocations d'origine suisse. La chartreuse devint un foyer spirituel important de la vie catholique suisse et française.

A partir du milieu du XXe siècle, le monastère vit une période de crise humaine et matérielle, principalement due à la raréfaction des vocations qui se fait sentir depuis les années 1970.